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不过，也有美中不足的地方。鲍林作了一个大胆的假设，认为氟的电负性非常高，甚至可以和氙这样的惰性气体形成化合物。任何一种情性气体都被认为是不会发生化学反应的，创造一种氙的化合物可以说是创造了历史。需要用实验来证明他的预测。纯氙非常罕见，不过鲍林设法从一位同事那里拿到了一些交给尤斯特。尤斯特在整个1933年的夏天都在寻找鲍林预测的化合物，但是一无所获——这一失败让鲍林感到颇有些疑惑和难堪。我们不能确定尤斯特没能找到鲍林寻找的化合物的原因。然而30年之后，另一个研究小组合成了鲍林预测的氙化合物，轰动了全球。
鲍林运用他的共振思想解决了有机化学中一个最古老的问题，从而使这种理论威名远扬了。
苯一直是一个谜。它含有6个碳原子和6个氢原子，但是苯分子的结构一直令人难以琢磨。在1932年和1933年之交的冬天，鲍林和他的学生乔治·韦兰德着手以共振的概念来解决这一问题。到了春天，他们完成了一篇论文，也就是鲍林化学键论文系列的第五篇文章，其中苯被描述为在5种极端结构或“典型”结构中共振的情况。鲍林写道：“这一分子可以看作是单个分子性质的一种平均。”鲍林和韦兰德的方法看来很能说明问题：根据他们共振结构计算出来的值，与已知的分子结构、活性和稳定性相当吻合。接着，他们把这一方法推广到其他的芳香族分子如萘（不少于42个典型结构）和不合碳化氢的原子团中。
鲍林关于苯分子结构的论文标志着他进入有机化学的重要一步。他许多后续的工作都是关于有机分子的，而乔治·韦兰德更是将其作为自己科学生命的核心，并在1944年出版了一本颇有影响的教材《共振理论及其在有机化学中的应用》。韦兰德把这本书献给“我最初的和最大的灵感源泉”，莱纳斯·鲍林。
共振这一强大的思想犹如怒放的鲜花。鲍林在1933年与博士后杰克·谢尔曼合作撰写了化学键本质论文系列的最后两篇，将这一思想扩展到了更多的化学疑案上，如传统的单键、双键和三键的变异。这一工作也具有独创性。鲍林证明，分子化学键并不一定是整数个，可以采取一种中间的形式。在此，他又一次将自己日益丰富的有关化学键长度和强度的知识与共振稳定性的思想结合了起来，又一次对一整类化学问题给出了独到的解释。比如说，化学家已经知道，以单键键合的原子可以像车轮一样绕轴旋转，而以双键和三键键合的分子则不能转动；鲍林提出，在单键和双键之间的中间形式——他称之为“部分双键特性”——也不能转动，这是预测分子结构的一个重要因素。鲍林用量子力学的概念解释了这种固定性，然后用自己关于单键和双键之间的共振思想解释了一些中间形式的键长和旋转特性。
全部化学开始在鲍林的头脑中重新组合。他像一个爵士音乐家，从量子力学那里获取一个主旋律，然后即兴地对此进行半经验的变奏。鲍林的化学是一种新的化学，处于旧化学各种学科的中间地带。鲍林的量子化学不是一种非此即被的关系：要么是这条轨道，要么是那条轨道，要么是离子键，要么是共价键，要么是单键，要么是双键。鲍林的化学键是一种流体，一种常常在中间态共振的不定型的东西。鲍林第一个奏出了这一优美动听、令人激动的旋律。
乐观主义者
在30年代早期，鲍林以每五个星期一篇的速度发表了许多重要论文，多数是关于化学键或新的分子结构，几乎完全脱离了波动方程：“大约在1933年或1934年，我放弃了对分子结构进行非常复杂的量子力学计算，”他说。“我在简单的量子力学计算上得出结论，并且意识到，如果你真正进行精确的量子力学计算的话，你也学不到什么新的东西，因为计算结果肯定与实验结果相符。”
运用这种半经验的方式，他取得了一个又一个成果。最后他在1935年写道：“我觉得自己对化学键本质已经有了十分全面的认识。”
渐渐地，鲍林新的化学观开始为其他化学家所接受。原因很多：加州理工学院对新思想开放和宽容的气氛，鲍林对化学家行话的精通，他四处传播自己观念的热忱，他融合结构研究与量子理论的高超才能，以及他在缺乏坚实数学基础的条件下发表理论思想的勇气。然而，最为关键的一点是：他是一个乐观主义者。1935年，两位观察者在给《现代物理评论》写的一篇介绍量子化学最新进展的文章中，说的可能就是鲍林：“要想对研究成果满意的话，你必须采取乐观主义者的心态和手法，不能仿效悲观主义者。后者苛求一种不掺杂任何有疑问的近似和基于已知事实的经验做法的严密理论。与此相反，乐观主义者满足于波函数的近似解。……由于直接计算过于复杂，他任意地借用实验来确定常数。与此相反，悲观主义者永远忧心忡忡，因为近似省略的部分通常很多，表面的严谨可能实际上漏洞百出。然而乐观主义者的回答是，近似计算是可行的，它可以‘指点迷津’，提供‘事物发展规律’的思路，这使得对原本只能用纯粹经验的原子价规则来解释的一大堆实验数据可以进行系统化的整理和认识。”
随著名声日隆，鲍林的生活发生了变化。1931年，在初次担任助理教授之后不到四年，鲍林被提升为加州理工学院的正教授。1933年，他手下的研究生和博士后比任何别的化学系教授要多上一倍。他被母校俄勒冈农学院授予荣誉博士学位。来自别的学校的任职邀请蜂拥而至——斯坦福大学、伦敦大学、俄亥俄州立大学——他在加州理工学院的工资也因此而一路上扬。每一个学年，他只需教一个学期的课，有充分的时间来进行科研。一位同事记得，诺伊斯向每个人表明，这个精力旺盛的年轻人是他的“心腹”，而且可能是他盖茨实验室主任一职的继任者。他每年在伯克利的授课也巩固了他和路易斯的友谊——鲍林记得，他俩在路易斯烟雾腾腾的办公室里进行了“精彩的辩论”——两人甚至考虑就原子价问题合着一本书。（这一设想从未实现。）
但是，对鲍林而言，那些年里最大的荣誉莫过于入选国家科学院。这一成就的成功策划者是诺伊斯，这使鲍林跨上了一个重要的台阶。科学院是全国最具有声望、资格审查最严格、最讲究资历的科学俱乐部；30年代早期，在全美数万名科学家中，只有250位科学院院士，多数人要比鲍林年长一倍。当鲍林在1933年5月被接纳为科学院院士时，他成为建院70年历史上最年轻的院士。
在32岁的时候，鲍林已跻身于全国科学家的最高层。他既年轻，又有名，干着自己喜欢的研究工作，而且收入不薄。他有几个健康活泼的子女，更有一位贤淑的娇妻。加州理工学院满足了他几乎所有的要求，他能够随心所欲地旅行、作报告，并且发表一流的成果。
成功和赞誉的温暖阳光将他青年时代的羞怯一扫而光，他开始赢得最自信、最外向科学家的名声。在院系的聚会上，他和路易斯一样，成为人们热烈讨论的中心。他喜欢喝烈性酒，爱说笑话，即便那笑话有些不雅，有时他会被自己的妙语引得哈哈大笑，在屋子的另一头也能够听见。鲍林的睿智同时具有嘲讽的一面，经常对那些自命不凡的人、思维迟钝的人和自己不喜欢的学者挖苦和嘲讽。
他春风得意，而这一切在他身上也产生了显著的变化。他的讲课风格从自信变为声情并茂。他大踏步地走进教室，一头波浪长发在风中飘扬，眼睛奕奕生辉。他的讲课内容似乎缺乏联系，期间点缀着一些快如闪电的心算，对同事的挪揄，以及在早报上读到的消息。他挥舞着手臂模仿氢原子，用化学品变着魔术，画了一门炮向电子发射光子的漫画。有时他会躺在讲台上授课，学生称之为“罗马式”，一只手支着头。鲍林的本领是在这一切纷繁的表演之中组织一堂前后连贯、令人大开眼界的讲演。
物理学家马丁·卡门记得鲍林在30年代中曾经到芝加哥大学访问过一次。在一个“美妙的星期一”，有消息说物理化学例行的午间讨论会暂停一次，因为莱纳斯·鲍林来了：
鲍林在午前赶到。学生们看见一个穿着随便、神采奕奕的年轻人，不禁被他吸引，又有些惊讶。他精神抖擞地走入课堂，教室里早已挤满了想一睹伟人音容笑貌的学生。鲍林把手支在黑板旁的讲台上，用手拢了一拢满头乱发，示意学生们再往前来一点。他注意到讲台前还有几张椅子空着，就热情地招呼挤在门旁的学生来坐。因为这些椅子是留给老师的，学生们都不肯上前，但是鲍林不理这一套。在他的一再坚持下，几个学生紧张地坐了下来。演讲开始了，鲍林飞快地在黑板上写下了他要讲的五个题目，然后一个接一个，有时也综合在一起滔滔不绝地论述。他用十分有力的语言来描述每一个题目，包括对参加工作的研究人员的生动评述。……他在研讨会上所作的讲演真是一篇精彩无比的杰作，给我们每一个学生留下了终生难忘的印象。
鲍林热爱教学，一部分原因是出于对自己所受教育的好恶，也有一部分原因是出于对自己学科的新认识。他认为化学教育首先应该培养一种神奇感。早在1930年，他就建议改变加州理工学院化学系一年级新生的教学方法，少讲理论和数学，首先培养学生对描述性化学的深刻认识。“为了激发学生对化学的兴趣，我们不能让这一课程全部由解释性的内容组成，而忘记我们为什么要作出解释，”他说。“我不知道有哪一个化学家是被理论化学吸引到这一领域来的。最初能够吸引化学家的是他对化学品及其反应的兴趣。”他还建议给学生看“我们现在所了解的”分子结构图，以便让他们对正在学习的内容有一个具体的认识。这些分子结构图现在早已是化学教材中不可或缺的部分，而当时尚没有人运用过。
更为重要的是，他认为化学课程传授给学生的不应该是一大堆松散的材料，而是一门有严谨连贯的理论基础的科学。他关于化学键的理论就可以用来解释许多化学现象，从热力学到晶体结构，从无机化学到有机化学，在一个新的层次上揭示了规律和意义。因此，他开始围绕这些基本课题组织具体的教学。
那些在化学和数学方面功底扎实的好学生成了鲍林理论的忠实信徒，而那些本科生，特别是缺乏这方面准备的非化学专业的学生，则觉得鲍林的课程艰深和费解。
对于那些对他不怎么恭敬的学