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认为这是托尔曼讲授的最重要的课程，老师和学生一章接一章地阅读索末菲影响深远的德文教材《原子结构和光谱线》最新的第四版。在书中，这位德国物理学家详细阐述了他的原子结构的思想。索末菲本人在1922年—1923年美国访学时提出了自己的原子模型。鲍林在加州理工学院听了他的讲座，并成为一名信徒：一天下课后，鲍林截住索末菲，一边沿着加州理工学院的拱廊走去，一边向他讲述自己对原子结构的想法；他甚至用铅丝和木块做了一个模型，向索末菲展示（后来被证明是错误的）如何用玻尔—索末菲轨道来解释碳的四面体结构。在那时，鲍林还不能够辨别哪些是量子理论的缺陷，哪些是自身学识的短缺。
自身学识的短缺有时候是显而易见的，这使鲍林很痛苦。在一次讨论会上，托尔曼问鲍林，为什么大多数物质置于磁场中会短暂地表现出与磁场相反的磁性——一种称为抗磁性的现象。正确答案是，磁场改变了物质中电子在轨道上的运动。但是鲍林并不知晓最新的发现，回答说抗磁性不过是“物质的一般特性”。这一回答逗乐了托尔曼，他又向鲍林提了更多的问题。另一次，托尔曼问了一个鲍林无法回答的问题，鲍林只能干巴巴地回答：“不知道，我没有上过这门课。”课后，一个老成精明的博士后把鲍林拉到一边，给了他一些友好的忠告。“莱纳斯，”他说，“你不该这么回答托尔曼教授。你现在是研究生了，你应该什么都知道。”
鲍林希望知道的东西越来越带上了理论性。
科学家大致可以分为两大类：理论家和实验家。实验家在实验室里开展工作，从自然界中一点一滴地验证经验性事实，最终搜集起大量的资料来确切说明物质的性质。理论家在大脑中开展工作，试图从实验家搜集的事实中理出头绪，寻找决定个别事件的自然法则。实验家确定发生了什么；理论家解释为什么。在托尔曼的影响下，鲍林更加沉醉于理论思维带来的兴奋中。这适合他的性格和才能。他的兴趣很广泛，而理论科学家正需要宽广的思路。他具有惊人的记忆力，因此可以在好几个领域中旁征博引。他喜欢猜谜，而在看似毫无关联的实验数据中发现内在理论正是世界上最大的一个谜题。而且鲍林雄心勃勃。成功的理论家是科学之星，是如爱因斯坦、路易斯和玻尔那样的巨匠。这是一条通向巅峰之路。
这一诱人的前景，加上鲍林越来越深切地认识到分子结构在认识化学性质中的关键作用，促使他确定了一个目标：他要发现分子中原子结合的规律。原子与一定数目的其他原子按一定距离形成具有一定形状的分子。为什么这些数目、距离和形状是一定的呢？化学键，不管它到底是什么，将是解决问题的钥匙。量子物理学既然在发掘原子内在构造中取得了一系列的成功，那么可以逻辑地推断，它最终也可以解释化学键。把量子理论同化学键联系起来的那个人也将在物理学家的动态原子和化学家的静态电子之间达成一种妥协。为化学（仍然是一门描述性科学）带来数学物理新方法之火的那个人将有机会重塑这一学科，造就真正的“物理化学”，从而可以直接从物理定律定量地预测化学现象。这将是一项非凡的重要成就，鲍林在研究生阶段的早期就瞄准了这一项目标。
为了实现这一目标，鲍林需要掌握新物理的所有知识。他开始阅读有关量子理论的其他书籍和论文，而且一次不落地参加每周两次由物理系单独举办，或与天文系联合举办的生动的研究讨论会。有时由研究生发言，汇报他们最近阅读的收获；有时则由任课教师或访问学者介绍他们自己的科研成果。讨论会上充满了探讨和辩论。正是在这些讨论会上，鲍林学到了德布罗意关于电子具有波粒二象性的思想。在另一次讨论会上，一名研究生查理·里克特（后来发明了里氏震级表）冲进教室宣布两名青年荷兰科学家高德史密特和乌伦贝克发现电子会自转。“我从没见过他这么激动——甚至地震也没让他这么激动过，”鲍林回忆说。“其他人也同样兴奋。在物理和化学领域不断发生着重大的事件。”
感谢密立根，加州理工学院物理系紧跟——并越来越多地贡献于——这些变化。当初吸引密立根到加州理工学院来的一揽子方案中包括一笔从欧洲引进一位参与量子革命的青年物理学家到帕萨迪纳来的经费。1921年，密立根请来了索末菲以前的一名助手，数学物理学家保罗·索菲斯·爱泼斯坦，正是他带来了伟大的欧洲科学中心的远见卓识、崇高声誉和激动振奋。爱泼斯坦认识欧洲物理学界所有稍有名气的人。与此同时，密立根自己的声名也达到了顶点。1923年他获悉（在他向鲍林等学生授课时）自己赢得了诺贝尔物理学奖——他是第二个获此殊荣的美国人。
到了20年代早期，加州理工学院已经获得了国际性声誉，外国物理学家到美国讲学时少不了要到此停留。将学生时代的鲍林听过的讲座人名单列出来，就十足是一部物理学名人录。除了索末菲和艾伦费斯特之外，还有物理界的元老亨得里克·洛伦兹，他研究了磁对光的作用；杰出的德国数学物理学家马克思·玻恩，他使自己在哥廷根的学院成为世界量子力学的中心；玻恩的朋友，实验家詹姆斯·夫兰克，他用电子轰击气体从而证实了原子的量子性；英国的C·G·达尔文（查尔斯·达尔文的孙子，一名卓有成就的数学物理学家）；还有印度的C·V·喇曼。洛伦兹已经获得了诺贝尔物理学奖；玻恩、夫兰克和喇曼最终将各自获得诺贝尔物理学奖。在鲍林的研究生时代，加州理工学院是美国学习新物理学的最佳场所。
要学习量子理论，鲍林必须懂得量子理论赖以栖身的高深数学。他一头扎进在加州理工学院开设的所有数学课和研讨会：高等微积分、矢量分析、积分方程、复分析和场论。数学作为一种工具是不错的，“但是我从来没能喜欢上它，”鲍林回忆道。“数学家试图建立一种完全符合逻辑的论断过程，首先提出几个假设，然后从这些假设推出所有的数学公式。数学家试图精确地求证，而我对精确从来就不太感兴趣。”
他的兴趣在于用数学这一武器来解决他认为更为有趣的问题：鲍林靠自己过人的记忆力在大脑中建立了三个浩瀚的图书馆：一个是传统化学图书馆，主要是在俄勒冈农学院期间收集的；一个是从X射线研究中积累的原子大小、化学键距离和晶体结构的资料；第三个是数学公式和量子物理学论断。当他的研究生学习临近结束时，在托尔曼的影响下，鲍林在这三方面的兴趣开始融合成新的思想：鲍林最初的理论。
这一过程是从几个方面同时发生的。1924年末，诺伊斯让鲍林修改他准备发表的几篇论文。对于一个硕士研究生而言，这不啻于一种荣耀，特别是鲍林此时正师从于另一位教授。诺伊斯对带电的原子或离子在溶液中的形态极有兴趣，他的论文是对彼得·德拜和欧内斯特·胡克尔关于稀释的离子溶液的新理论提出的商榷。对“亚瑟王”的尊敬并没有妨碍鲍林提出直率的评论。“我发现（在诺伊斯的草稿中）许多地方值得商榷，而且我指出，诺伊斯的有些说法并不真正符合理论，他随即作了修改，”鲍林回忆说。之后，鲍林运用诺伊斯的论文作为他本人理论的基础。“我想为什么不更上一层楼呢，难道不可以把这一理论推广到浓缩液上吗？”
鲍林埋头工作了几个月，系统地提出了自己关于浓缩离子溶液的理论，并把论文呈交给诺伊斯审阅。诺伊斯恰巧邀请德拜于1925年春天访问帕萨迪纳，正好安排鲍林自己向德拜提交论文。当时德拜传奇式的科学生涯正处于巅峰状态。他出生于荷兰，放弃了自己的电机工程专业而转攻物理，在慕尼黑索末菲手下获得博士学位，然后接替爱因斯坦出任苏黎世理论物理教授。但是德拜的研究兴趣在于化学。他发现了一种测定分子极性的方法，从而确立了自己的声誉（一头带正电、一头带负电的分子是有极的，或被称为有偶极矩；多年以来测量仍极矩的单位都被称为德拜）。他是最早认识到X射线晶体学巨大潜力的科学家，也是首批运用这种方法来研究粉状固体和整块晶体的人。甚至在他1923年发表稀释离子溶液理论之前，密立根已经决定邀请德拜来加州理工学院任教。德拜婉言谢绝了。四年后，当他来到帕萨迪纳访问之时，他已经牢固树立起世界上最伟大的物理化学家之一的地位。
鲍林紧张地站在包括诺伊斯、托尔曼和德拜等人的一小群科学家面前，用了两个小时向他们详细介绍了自己的新理论。说完之后，房间里一片令人难堪的沉寂。托尔曼首先打破沉默，提了几点保留意见，随后大家就散了。德拜一声不吭。鲍林最终了解到问题出在他的数学公式上。他对此问题的回答从物理角度来说是相当有力的，但是支持论点的数学公式难以令人满意；他过多地作了没有根据的假设。他在这一理论上又花了两年时间，但是最后托尔曼与数学教授哈利·贝特曼对其计算结果的不断质疑迫使他放弃了努力。鲍林写信给诺伊斯说：“我处理问题的方法是物理的、直觉的，而非数学的、精确的，……我已经认识到，即便我相信自己是正确的，如果我不能驳回批评意见，就不应该发表论文。”这一经历带来了苦涩的遗憾。鲍林知道自己的道路是正确的；他感觉得到这一点。
德拜还是相当赏识鲍林的。在帕萨迪纳访问期间，他邀请鲍林帮他一同研究其他问题。他建议鲍林研究一下一个液滴在另一个液滴中状态的变化，鲍林努力工作了几星期，但一无所获。之后他们又共同研究了磁场对稀释离子溶液的影响；研究成果在1925年发表。
与本领域内最杰出的一名科学家合作写一篇论文，对鲍林而言，这是一项了不起的成就。不过，这并不是他唯一的工作。他的思想时常会游离到别的地方。有一个时候他甚至写下了一些想法，试图在德拜一胡克尔理论与白矮星之间建立起一种联系。他还开始与托尔曼合作研究另一个完全不同的理论问题，这是鲍林提出的，涉及过冷液体在绝对零度的残嫡。这一想法最初是由鲍林提出的；他以“并非十分复杂的形式‘响托尔曼提出这一命题，后者指导他进一步阅读其他论文以获得更多的背景知识。在鲍林完成第一稿后，托尔曼问他这篇合作论文应按何种次序署名。显然这个年轻人还需要更好地理解尊重导师这一点。他说，既然原始思想是他提出的，他应该是第一作者。这一观点很有道理——提出原始思想的人应该有优先权——托尔曼同意了，也许对自己弟子的冲动鲁莽还感到有些好笑。许多年后，当鲍林回想起这件事情时说道：”那时我不太习惯考虑别人，更多地是想到自己。“
托尔曼日后将在鲍林身上发现更多的这种倾向，他的态度也将最终由好笑变为冷峻。他们再也没有合作过一篇论文。甚至后来当鲍林成为托尔曼的系主任时，他也从来不称呼托尔曼为“理查德”，而总是“托尔曼教授”。不过托尔曼毕竟是鲍